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聚肽/聚類肽嵌段共聚物的自組裝行為

時(shí)間:2021-01-22 16:54:47       瀏覽:1432

嵌段共聚物是由兩種或多種較長(zhǎng)的鏈段以共價(jià)鍵連接在一起的大分子聚合物。由于不同鏈段之間的相互作用,嵌段共聚物往往表現(xiàn)出與均聚物不同的性 質(zhì),而非幾種均聚物性質(zhì)的簡(jiǎn)單疊加。

聚肽具有豐富的二級(jí)結(jié)構(gòu),可組裝為高度有序的納米結(jié)構(gòu);通過(guò)調(diào)節(jié)聚類肽的側(cè)基,獲得結(jié)晶性、溫敏性、質(zhì)子傳遞性等理化性質(zhì)。

聚類肽又稱為 N-取代聚甘氨酸,是一類具有良好的生物相容性和生物可降解性的高分子材料。側(cè)基位于氮原子上,消除了主鏈強(qiáng)氫鍵作用和手性中心,聚類肽材料的主鏈柔順型好,在大部分常見(jiàn)溶劑中具有良好的溶解性,并且可進(jìn)行熱加工。聚類肽材料的結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單,可設(shè)計(jì)性強(qiáng),易于實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)調(diào)控與功能化。

聚類肽合成方法有兩種:

1. 固相合成

2. 溶液聚合

(聚肽、聚肽類結(jié)構(gòu)式)

聚肽/聚類肽嵌段共聚物集中了聚肽的高度有序結(jié)構(gòu)和聚類肽側(cè)基可調(diào)控 的優(yōu)點(diǎn),結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)性強(qiáng),極大豐富了生物醫(yī)用高分子材料,具有潛在的生物醫(yī)用價(jià)值

兩親性聚肽/聚類肽嵌段聚合物在溶液中的自組裝行為:

首先固定聚亮氨酸的聚合度(n = 20),賴氨酸的長(zhǎng)度對(duì)組裝形貌的影響:

K = 20時(shí),聚合物形成薄膜結(jié)構(gòu);K=40時(shí),聚合物形成纖維結(jié)構(gòu);

K= 60時(shí),聚合物形成了尺寸均一的囊泡結(jié)構(gòu)。

造成這一轉(zhuǎn)變的原因是聚賴氨酸的帶電能力,聚合度越小,分子鏈之間的靜電斥力越弱,利于形成薄膜。當(dāng)亮氨酸的長(zhǎng)度不低于20時(shí),可以形成穩(wěn)定的α-螺旋構(gòu)象。

當(dāng)n增加至30時(shí),仍觀察到囊泡結(jié)構(gòu);

當(dāng)n減少到10時(shí),為薄膜結(jié)構(gòu),說(shuō)明疏水段的螺旋度影響聚合物的組裝形貌。


聚合物Koo(rac-L2o)的疏水段在水溶液中采取無(wú)規(guī)卷曲構(gòu)象,組裝成不規(guī)則聚集體,說(shuō)明聚合物的組裝結(jié)構(gòu)受疏水段的二級(jí)結(jié)構(gòu)的影響。囊泡結(jié)構(gòu)的形成受多種因素的影響,如兩嵌段比例、疏水段二級(jí)結(jié)構(gòu)及含量等,親水部分的二級(jí)結(jié)構(gòu)也會(huì)影響囊泡的形成。

兩親性的聚(N-甲基)甘氨酸-block-(N-癸烷〉甘氨酸(PNMGm-b-PNDGn)在甲醇溶液中的自組裝形貌。冷凍電鏡結(jié)果表明,環(huán)形聚合物(c-PNMG1os-b-PNDGro)首先形成球形膠束,隨著時(shí)間延長(zhǎng),組裝形貌發(fā)生球形到棒形的快速轉(zhuǎn)變,15天后轉(zhuǎn)變完全(圖1-16a~c)。與環(huán)形聚合物相比,線性聚合物的形貌轉(zhuǎn)變更加迅速(圖1-14d~f)。所以從球形到棒形膠束的形態(tài)轉(zhuǎn)變歸因于疏水嵌段PNDG的結(jié)晶性。

兩親性嵌段聚合物在水溶液中可以自組裝成球形、盤形、棒形、囊泡等形貌。聚合物自組裝的主要驅(qū)動(dòng)力是疏水段相互聚集形成內(nèi)層,親水段溶劑化,位于組裝體外側(cè)。

一般情況下聚合物是由不同分子量的聚合物構(gòu)成的同系物。聚合物在水溶液中組裝中空納米管結(jié)構(gòu)。納米管由堆疊的多孔結(jié)晶環(huán)組成,每個(gè)結(jié)晶環(huán)由23條分子鏈組成。在納米管軸向,結(jié)晶環(huán)通過(guò)側(cè)鏈范德華力堆疊在一起,相鄰結(jié)晶環(huán)之間反向、半重疊排列。所以單分散、分子結(jié)構(gòu)對(duì)稱的兩親性嵌段共聚物作為基本單元在水中自發(fā)地組裝成空心的結(jié)晶納米管,烷怪和乙烯氧基側(cè)鏈在聚合物自組裝中具有顯著的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向作用。

兩親性嵌段共聚物同時(shí)含有親水鏈段和疏水鏈段,在選擇性溶劑中發(fā)生微相分離,形成球形、棒形、囊泡、片狀、蠕蟲(chóng)狀等結(jié)構(gòu)。聚肽/聚類肽的分子主鏈結(jié)構(gòu)與蛋白質(zhì)類似,都具有良好的生物相容性和生物可降解性,與細(xì)胞、人體組織和其它體內(nèi)成分的生物相容性好,且生物可降解性,改變聚肽/聚類肽材料的親疏水性,可以使之廣泛應(yīng)用在生物醫(yī)用、藥物載體等領(lǐng)域。

 



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P(L-Glu)-g-PMAA-2-(2-Methoxyethoxy)ethanol 聚(L-谷氨酸)-g-聚甲基丙烯酸2-(2-甲氧基乙氧基)乙酯接枝共聚物
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