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耦合黑磷量子點(diǎn)與MnO2納米的高效電化學(xué)氮還原

時(shí)間:2020-09-22 13:45:45       瀏覽:1589

耦合黑磷量子點(diǎn)與MnO2納米高效電化學(xué)氮還原

西安瑞禧生物科技有限公司提供各種石墨烯、鈣鈦礦、量子點(diǎn)、納米顆粒、空穴傳輸材料、納米晶、半導(dǎo)體聚合物、超分子材料、過(guò)渡金屬配合物、化學(xué)試劑、化學(xué)原料藥等一系列產(chǎn)品。

電化學(xué)氮還原反應(yīng)(NRR)是在環(huán)境條件下將氮?dú)夤潭榘钡囊环N有前途的策略,但高成本的貴金屬催化劑嚴(yán)重阻礙了電化學(xué)氮還原反應(yīng)的發(fā)展。
作為代表性二維非金屬材料,黑磷(BP)具有與氮相似的價(jià)電子結(jié)構(gòu),可有效吸附非活性氮?dú)夥肿硬⒒罨銷(xiāo)-N三鍵,同時(shí)BP相對(duì)弱的氫吸附能力也會(huì)限制競(jìng)爭(zhēng)性的析氫反應(yīng)。

因此通過(guò)液相剝離法制備了超小BP量子點(diǎn)(QD),然后通過(guò)范德華相互作用將BPQDs組裝固定在具有催化活性的MnO2納米片上。

期間得益于高活性的BPQDs與褶皺的MnO2納米片之間的協(xié)同作用,所制備的BPQDs/MnO2催化劑在電化學(xué)氮還原反應(yīng)中表現(xiàn)出了較高的催化活性、選擇性以及較好的穩(wěn)定性。 

在制備過(guò)程中,單分散的BPQDs通過(guò)超聲輔助的液相剝離法獲得;類(lèi)石墨烯的MnO2納米片通過(guò)一步加熱回流法制備并通過(guò)離心和冷凍干燥處理。最后將BPQDs和MnO2納米片以一定比例在四氫呋喃(THF)溶液中混合并超聲處理得到BPQDs/MnO2催化劑。


BPQDs具有非常好的單分散性和均勻性,具有特別窄的尺寸分布,其中90%以上的BPQDs的直徑都在2-3 nm范圍內(nèi)。超小尺寸可提供豐富的電化學(xué)活性位點(diǎn)和較弱的擴(kuò)散勢(shì)壘,使其催化性能更具競(jìng)爭(zhēng)力。


與單一組分相比,BPQDs/MnO2復(fù)合材料在產(chǎn)氨速率和法拉第效率方面都具有明顯提升的催化活性,這主要?dú)w因于樣品間的協(xié)同效應(yīng)。


通過(guò)提出由經(jīng)相互作用在MnO2納米片上組裝BPQDs的簡(jiǎn)便策略。BP QDs的超小尺寸可促進(jìn)活性位點(diǎn)的完全剝落。褶皺的MnO2納米片作為高效的基底通過(guò)一定的電子轉(zhuǎn)移牢固地固定了BPQDs,使BPQDs在電催化氮還原反應(yīng)中避免聚集。
得益于MnO2納米片和BPQDs間的協(xié)同作用,與先前報(bào)道的催化氮還原反應(yīng)的非金屬和過(guò)渡金屬電催化劑相比,該復(fù)合催化劑表現(xiàn)出令人印象深刻的催化性能。同時(shí)利用范德華相互作用的自組裝策略也對(duì)設(shè)計(jì)和制備混合電催化劑也有一定啟發(fā)。

 

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