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合成熱穩(wěn)定性-單原子催化劑的方法和過(guò)程的影響因素

時(shí)間:2022-04-12 17:54:02       瀏覽:884
單原子催化劑具有孤立的金屬原子作為活性位點(diǎn),周?chē)滔噍d體的配位位點(diǎn)將其錨定。單原子金屬與載體之間存在強(qiáng)相互作用或相當(dāng)大的電荷轉(zhuǎn)移,單一種類的金屬原子和載體協(xié)調(diào)作用以防止單一的金屬原子的原子擴(kuò)散聚集成粒子。

由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性和完全暴露的活性位點(diǎn),與納米催化劑相比,單原子催化劑在各種反應(yīng)中表現(xiàn)出明顯的催化活性增強(qiáng)。使用金屬納米顆?;虼髩K金屬作為起始前體來(lái)合成單分散的SACs。打破金屬納米顆?;虼髩K金屬體相中的金屬鍵,釋放原子分散的金屬物種,并通過(guò)形成的單個(gè)金屬原子和支撐的錨固點(diǎn)之間建立新的牢固的鍵遷移和聚集。



采用自下而上法合成的步驟為以下三點(diǎn):
1.根據(jù)載體的特性,選擇合適的單核金屬配合物作為金屬前體;
2.采取一些有效措施,如通過(guò)配位物種(N, P, S)對(duì)單個(gè)核金屬配合物進(jìn)行空間隔離和限制遷移等,利用載體的缺陷捕獲載體,利用多孔材料的孔隙對(duì)載體進(jìn)行空間限制,減緩載體的熱運(yùn)動(dòng);
3.為了保證單原子催化劑的穩(wěn)定,需要建立并保持金屬單個(gè)原子與載體配位原子之間的強(qiáng)相互作用或通過(guò)電子轉(zhuǎn)移達(dá)到鉚釘作用(往往需要金屬載體成鍵鍵合)。

金屬燒結(jié)還與溫度,時(shí)間,氣氛,金屬與載體種類有關(guān)。例如在氧氣氣氛下如金屬形成揮發(fā)性不高的金屬氧化物,其沿著載體表面擴(kuò)散或通過(guò)金屬離子蒸汽從能量高的中心轉(zhuǎn)移到能量低的中心。同時(shí)金屬-金屬鍵能與金屬-載體間鍵合能量相對(duì)強(qiáng)弱,影響著金屬原子自晶粒脫離和在載體表面上擴(kuò)散。
為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo),載體需要具有豐富的配位點(diǎn)或缺陷來(lái)捕獲遷移的原子級(jí)別分散的金屬物種,并在金屬原子和配位位點(diǎn)之間建立強(qiáng)相互作用來(lái)抑制燒結(jié)。將納米顆粒轉(zhuǎn)化為單原子的關(guān)鍵是要?jiǎng)?chuàng)造合適的合成條件來(lái)打破納米顆粒的金屬-金屬鍵,并在單個(gè)金屬原子和載體的骨架之間形成新的化學(xué)鍵。


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